三階非線性光學(xué)效應(yīng)[145頁(yè)]

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1、第第5章章 三階非線性光學(xué)效應(yīng)三階非線性光學(xué)效應(yīng) 5.1 克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象5.2 三次諧波產(chǎn)生三次諧波產(chǎn)生5.3 四波混頻四波混頻 5.4 雙光子吸收雙光子吸收 5.5 受激喇曼散射（受激喇曼散射（SRS） 5.6 受激布里淵散射（受激布里淵散射（SBS） 5.7 受激光散射現(xiàn)象的一般考慮受激光散射現(xiàn)象的一般考慮 5.1 克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象 5.1.1 克爾效應(yīng) 1. 克爾效應(yīng) 克爾（Kerr）在1875年發(fā)現(xiàn): 線偏振光通過(guò)外加電場(chǎng)作用的玻璃時(shí), 會(huì)變成橢圓偏振光, 如圖5.1 - 1所示, 當(dāng)旋轉(zhuǎn)檢偏器時(shí), 輸出光不消失。作用下, 由原來(lái)的各向

2、同性變成了光學(xué)各向異性, 外加電場(chǎng)感應(yīng)引起了雙折射, 其折射率的變化與外加電場(chǎng)的平方成正比, 這就是著名的克爾效應(yīng)。 圖5.1 - 1 克爾效應(yīng)實(shí)驗(yàn)示意圖 玻璃起偏器線偏振光橢圓偏振光檢偏器 從非線性光學(xué)的角度來(lái)看, 克爾效應(yīng)是外加恒定電場(chǎng)和光電場(chǎng)在介質(zhì)中通過(guò)三階非線性極化率產(chǎn)生的三階非線性極化效應(yīng)。 假定介質(zhì)受到恒定電場(chǎng)E0和光電場(chǎng)Eexp(it)+c.c.的作用, 按(1.1 - 39)式和(1.1 - 41)式有.)0 , 0 ,(3)(),(),(),(00)3()1(0)3()1(cceEEEtPtPtPti (5.1 - 1) 這表示由于三階非線性極化的作用, 恒定電場(chǎng)的存在使得介

3、質(zhì)的介電張量元素 改變了 , 且 00)3(0)0 , 0 ,(3EE(5.1 - 2) 因子3是由于考慮了三階極化率張量元素的本征對(duì)易對(duì)稱性出現(xiàn)的。 2. 光克爾效應(yīng) 現(xiàn)在進(jìn)一步討論用另一光電場(chǎng)代替恒定電場(chǎng)E0的光克爾效應(yīng)。 假定頻率為的光電場(chǎng)作用于介質(zhì)的同時(shí), 還有另一束任意頻率為的光電場(chǎng)作用于該介質(zhì), 則由于光電場(chǎng)的作用, 會(huì)使介質(zhì)對(duì)光波的作用有所改變。 通過(guò)三階非線性極化效應(yīng), 將產(chǎn)生與頻率為光電場(chǎng)平方有關(guān)的三階非線性極化強(qiáng)度的復(fù)振幅P(3) ()為)()()(),(6)()3(0)3(EEEP(5.1 - 3) 假定頻率為的光波沿z方向傳播, 由(5.1 - 3)式可得),()(43

4、)()3(20/yyyyEkcn)()()()(20/EnnK(5.1 - 5) 對(duì)于偏振方向與頻率光波相平行的光電場(chǎng)來(lái)說(shuō)：對(duì)于偏振方向與頻率光波相垂直的光電場(chǎng)來(lái)說(shuō)：),()(43)()3(20 xxyyEkcn克爾效應(yīng)可以提供一種改變光波偏振狀態(tài)的方法。例如，通常使用的非線性介質(zhì)硝基苯，沒(méi)有恒定電場(chǎng)時(shí)，在光學(xué)上是各向同性的。當(dāng)外加恒定電場(chǎng)后，它就具有各向異性晶體的性質(zhì)。這時(shí)，與E平行和垂直的光波通過(guò)它是，便產(chǎn)生相位差：lnn)(2/因?yàn)?，n與E02成正比，所以相位差可以通過(guò)改變E0調(diào)節(jié)，其結(jié)果可以使得入射線偏振光的振動(dòng)面轉(zhuǎn)過(guò)90度，或者使其變?yōu)闄E圓偏振光。圖5.1 - 2 光克爾效應(yīng)開關(guān)探測(cè)

5、光樣品激光脈沖起偏器檢偏器這種開關(guān)的速度取決于樣品對(duì)激光場(chǎng)的響應(yīng)時(shí)間，一般很短，可達(dá)ps。 5.1.2 激光束的自聚焦現(xiàn)象 上述的光克爾效應(yīng)中，光波的頻率與產(chǎn)生效應(yīng)的光波頻率不相同，實(shí)際上，一束強(qiáng)的光波本身就能起到產(chǎn)生該效應(yīng)的光波作用。 自聚焦是感生透鏡效應(yīng), 這種效應(yīng)是由于通過(guò)非線性介質(zhì)的激光束的自作用使其波面發(fā)生畸變?cè)斐傻摹?現(xiàn)假定一束具有高斯橫向分布的激光在介質(zhì)中傳播, 此時(shí)介質(zhì)的折射率為)(20Ennn其中, n(|E|2)是由光強(qiáng)引起的折射率變化。 如果n是正值，由于光束中心部分的光強(qiáng)較強(qiáng)，則中心部分的折射率變化較邊緣部分的變化大，因此，光束在中心比邊緣的傳播速度慢，結(jié)果是戒指中傳播

6、的光束波面越來(lái)越畸變，如圖所示。這種畸變好像是光束通過(guò)正透鏡一樣，光線本身呈現(xiàn)自聚焦現(xiàn)象。圖5.1 - 3 光束在非線性介質(zhì)中的光線路徑 （虛線為波面, 實(shí)線為光線） Zf 但是，由于具有有限截面的光束還要經(jīng)受衍射作用，所以只有自聚焦效應(yīng)大于衍射效應(yīng)時(shí)，光才表現(xiàn)出自聚焦現(xiàn)象。 粗略地說(shuō)，自聚焦效應(yīng)正比于光強(qiáng)，衍射效應(yīng)反比于光束半徑的平方，因此，由于光束收自聚焦作用，自聚焦效應(yīng)和衍射效應(yīng)均越來(lái)越強(qiáng)。如果后者增強(qiáng)的較快，則在某一點(diǎn)處衍射效應(yīng)克服自聚焦效應(yīng)，在達(dá)到某一最小截面（焦點(diǎn)）后，自聚焦光束將呈現(xiàn)出衍射現(xiàn)象。但是在許多情況下，一旦自聚焦作用開始，自聚焦效應(yīng)總是強(qiáng)于衍射效應(yīng)，因此光束自聚焦的作用

7、一直進(jìn)行著，直至由于其他非線性光學(xué)作用使其終止。 使自聚焦作用終止的非線性光學(xué)作用有：受激喇曼散射、受激布里淵散射、雙光子吸收和光損傷等。 當(dāng)自聚焦效應(yīng)和衍射效應(yīng)平衡時(shí)，將出現(xiàn)一種有趣的現(xiàn)象，即光束自陷，表現(xiàn)為光束在介質(zhì)中傳輸相當(dāng)長(zhǎng)的距離，其光束直徑不發(fā)生改變。實(shí)際上，光束自陷是不穩(wěn)定的，因?yàn)槲栈蛏⑸湟鸬募す夤β蕮p失都可以破壞自聚焦和衍射之間的平衡，引起光束的衍射。 與自聚焦效應(yīng)相反，如果由光強(qiáng)引起的折射率變化n是負(fù)值，則會(huì)導(dǎo)致光束自散焦，趨向于使高斯光束產(chǎn)生一個(gè)強(qiáng)度更加均勻分布的光束，這種現(xiàn)象為光模糊效應(yīng)。 光強(qiáng)分布引起折射率變化還會(huì)造成光的群速度變化, 圖5.1 - 4表示一時(shí)域高斯光

8、脈沖在非線性介質(zhì)中傳播一定距離后, 脈沖后沿變陡的現(xiàn)象。 這是由于脈沖峰值處折射率大, 光速慢， 而在后沿, 光強(qiáng)逐漸下降, 光速逐漸增大, 以致后面部分的光“趕上”前面部分的光, 造成光脈沖后沿變陡。 這就是光脈沖的自變陡現(xiàn)象。 圖5.1 - 4 光脈沖在非線性介質(zhì)中的自變陡現(xiàn)象 光脈沖傳播方向 自聚焦現(xiàn)象的研究始于1964年, 促使對(duì)這種現(xiàn)象的研究主要有以下兩個(gè)因素: （1） 高功率密度激光在透明介質(zhì)中傳播時(shí)會(huì)發(fā)生所謂的絲狀破壞。 （2） 在研究受激喇曼散射過(guò)程中觀察到一些反?，F(xiàn)象, 如許多固體和液體中, 受激喇曼散射有一個(gè)非常尖銳的閾值, 有異常高的增益, 前后向增益不對(duì)稱, 有反常的反

9、斯托克斯環(huán)等。經(jīng)研究表明，這些現(xiàn)象都與激光束自聚焦現(xiàn)象相關(guān)。 引起光束自聚焦的原因是光致折射率的變化, 而光致折射率變化的物理機(jī)制是多種多樣的, 歸納起來(lái)主要有: （1） 強(qiáng)光場(chǎng)使組成介質(zhì)的分子或原子中的電子分布發(fā)生變化, 這導(dǎo)致介質(zhì)宏觀電極化的變化, 從而使折射率發(fā)生變化。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間fs量級(jí)。 （2） 對(duì)含有各向異性分子的液體（如CS2、 苯及其衍生物）來(lái)說(shuō), 由于各向異性分子在不同方向上有不同的分子極化率, 這時(shí)與分子取向有關(guān)的高頻克爾效應(yīng)是引起折射率變化的主要原因。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間ps量級(jí)。 （3） 在強(qiáng)光場(chǎng)作用下的電致伸縮效應(yīng)使介質(zhì)密度發(fā)生起伏, 從而引起折射率發(fā)

10、生相應(yīng)的變化。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間ns量級(jí)。 （4） 由于各種介質(zhì)對(duì)入射光束均存在著不同程度的吸收, 導(dǎo)致介質(zhì)溫度升高, 從而引起介質(zhì)折射率變化。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間s量級(jí)。 5.1.3 自聚焦的穩(wěn)態(tài)理論 考慮到三階非線性效應(yīng), 在光場(chǎng)作用下各向同性介質(zhì)的介電常數(shù)發(fā)生變化, 總的相對(duì)介電常數(shù)為202Er總(5.1 - 15) 式中, r為線性相對(duì)介電常數(shù), 2為非線性相對(duì)介電常數(shù)系數(shù), |E0|2為光電場(chǎng)振幅平方。 相應(yīng)的極化強(qiáng)度可以表示成 EEEP20)3(0)1(0),(43)(5.1 - 16) 由此, 在(5.1 - 15)式中, ),(43),(1)3(2)1(r(5.1 -

11、17)介質(zhì)的折射率為nnEn020)3()1(),(431總總(5.1 - 18) 式中 )(1)1(0n(5.1 - 19) 是線性折射率, n是非線性折射率。 因?yàn)橥ǔ0n, 所以由(5.1 - 18)式可得202020)3(021),(83EnEnn (5.1 - 20) 若令 202Enn (5.1 - 21) 則 ),(832)3(0022nnn(5.1 - 22) 通常稱n2為非線性折射率系數(shù)。 tHEEEtHr02020)(0)(22022220222202EEtcnntEcnExkztiaccerEE.)(21)(0考慮上述非線性效應(yīng)后，麥克斯韋方程可以寫成：由此得到波動(dòng)方程

12、：假定光束沿z方向傳播，振動(dòng)方向?yàn)閤方向，電場(chǎng)的表示式為：22222020022002022yxEEnknzEikETT)(2)(002)(),(zqkrizkziezAzyxE考慮到慢變振幅近似，波動(dòng)方程為：如果沒(méi)有非線性，上式就變?yōu)槊枋鐾该鹘橘|(zhì)內(nèi)線性光束傳播規(guī)律的方程，它的解是一組完全的高斯模：圖5.1 - 5 高斯光束進(jìn)入自聚焦介質(zhì)（虛線表示無(wú)自聚焦時(shí)光束的半徑） 輸入光束2d自聚焦介質(zhì)2w0zminz 0假定高斯光束進(jìn)入介質(zhì)處的坐標(biāo)為z=0（如圖），則z用（z-zmin）代替。220min20min202212100)0 ,(kzkzireAyxE220min2022)2(1)0(kz

13、d20min222100)0 ,(kzidreAyxE20min2kz在z=0處輸入光束的場(chǎng)強(qiáng)為：令z=0處的輸入光束半徑為d：在z=0處輸入光束的場(chǎng)強(qiáng)簡(jiǎn)化為：引入聚焦參數(shù)：在z=0處輸入光束的場(chǎng)強(qiáng)變?yōu)椋?/12022min)1(00)1 (12)0 ,(22dkdzeAyxEidr根據(jù)的定義，對(duì)于=0的光束，其束腰在z=0處。如果0，即zmin0，表明在z=0處的輸入光場(chǎng)是收斂的，而對(duì)于|E3(r)|2、 |E4(r)|2, 就可以忽略泵浦抽空效應(yīng)。 在這種情況下, 只需考慮E3(r)和E4(r)所滿足的方程即可。 假設(shè)E3(r)和E4(r)沿著z軸彼此相反方向傳播,相應(yīng)的耦合波方程為)(6

14、)(|62)()(6)(|62)(32142221)3(0420442132221)3(03203zEEEzEEEkidzzdEzEEEzEEEkidzzdE(5. - ) 因?yàn)槿A極化率是實(shí)數(shù), 所以右邊第一項(xiàng)僅影響光電場(chǎng)的相位因子, 對(duì)能量的變化沒(méi)有貢獻(xiàn), 故可以定義zEEkizEEkiezEzEezEzE)|(|344)|(|3332221)3(32002221)3(3200)()()()(5.3 - 9) 并可以得到E3 (z)和E4 (z)滿足的方程。 為了方便起見, 在下面求解E3 (z)和E4 (z)的過(guò)程中, 我們略去右上角的撇號(hào), 將E3 (z)和E4 (z)滿足的方程改寫為

15、 )()(4343zigEdzdEzigEdzdE (5. - ) 式中 21)3(20031EEkg (5. - ) 在這里已考慮到k3=k4=k。 假設(shè)邊界條件為 0)()0(4303LzEEzE(5. - ) 可以解得 304303)|cos(|)( |sin|)()|cos(|)( |cos|)(ELgLzgggizEELgLzgzE(5. - ) 在兩個(gè)端面上的輸出光電場(chǎng)為 304303)tan()()cos(1)(ELgggiLEELgLE (5. - ) 由此可以得到如下結(jié)論: (1) 在輸入面(z=0)上, 通過(guò)非線性作用產(chǎn)生的反射光場(chǎng)E4(0)正比于入射光場(chǎng)E*30 。 因此

16、, 反射光E4(z0)是入射光E3(z|g|L(/4)時(shí), R1。 此時(shí)， 可以產(chǎn)生放大的反射光, 在介質(zhì)中E3和E4的功率分布如圖5.3 - 5所示。 2） 大信號(hào)理論16, 17 在DFWN過(guò)程中, 如果必須考慮泵浦抽空效應(yīng), 就應(yīng)當(dāng)同時(shí)求解 (5. - )式的四個(gè)方程, 這就是大信號(hào)理論。 我們討論的作用結(jié)構(gòu)如圖5. - 所示, E1、 E2是彼此反向傳播的泵浦光, E3, E4是彼此反向傳播的信號(hào)光和相位共軛光, 光電場(chǎng)仍采用(5.3 -3)式的形式。 圖5. - 6 非共線DFWM結(jié)構(gòu)示意圖 E1z 0z L(3)E3E4E2z 為了分析簡(jiǎn)單起見, 我們假設(shè)四個(gè)光電場(chǎng)同向線偏振, 并

17、且忽略光克爾效應(yīng)引起的非線性折射率變化項(xiàng)。 在這種情況下, (5. - )式變?yōu)?()()(3)()()()(3)()()()(3)()()()(3)(321)3(200444421)3(200333431)3(200222432)3(200111rErErEkidrrdErErErEkidrrdErErErEkidrrdErErErEkidrrdE(5. - 17) 在求解這些方程時(shí), 為了克服有多個(gè)坐標(biāo)量的困難, 我們引入共同坐標(biāo)z。 對(duì)于平面波而言, 有dzddrdl3cos1(5. - ) 而由圖5. - , 又有 cos1=cos3=cos cos2=cos4=cos 于是, (5.

18、 - )式可以改寫為 )()()()()()()()()()()()()()()()(3214421343124321zEzEziCEdzzdEzEzEziCEdzzdEzEzEziCEdzzdEzEzEziCEdzzdE（5.3 - 19） 在一般情況下, DFWM相位共軛特性可以通過(guò)對(duì)(5. - )式進(jìn)行數(shù)值計(jì)算給出。 圖5. - 圖5. - 分別為對(duì)稱激勵(lì)情況下計(jì)算得到的特性曲線, 由這些曲線可以得到DFWM的如下特性: (1) 飽和特性。 由圖5. - 可見, 在Is固定的情況下, 隨著Ip的增大, 相位共軛反射率R也增大, 當(dāng)Ip增大到一定程度時(shí), 出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。 這種飽和現(xiàn)象是由于

19、非線性耦合效應(yīng)和泵浦抽空效應(yīng)共同作用的結(jié)果。 即隨著Ip的增大, 非線性耦合加強(qiáng), 同時(shí), 泵浦抽空效應(yīng)也越來(lái)越顯著, 導(dǎo)致共軛反射率的飽和。 圖5.3 - 7 Is為參量時(shí), R與Ip的關(guān)系曲線 10210110010 1Is 00.050.100.200.500.8001.0 2.0 3.0 4.0 5.0 6.0 7.0IpR 圖5.3 - 8 為參量時(shí), R與Ip的關(guān)系曲線 10 210 110 010101.0 2.0 3.0 4.0 5.0 6.0 7.0D00.20.40.60.80.900.950.975IpR (2) 自振蕩特性。 在Is=0的情況下, Ip增大到某一數(shù)值時(shí),

20、 將產(chǎn)生自振蕩輸出(R)。 如圖5.3 - 所示, D=0時(shí), 振蕩閾值泵浦激勵(lì)強(qiáng)度(Ip)th =。 隨著的增大（相應(yīng)于產(chǎn)生的振蕩信號(hào)輸出增大）, (Ip)th也增大, 振蕩閾值可由(5.3 - 35)式求出。 (3) 泵浦抽空特性。 如圖5. - 所示, 當(dāng)R固定時(shí), 隨著Ip的增大, 泵浦抽空效應(yīng)愈加顯著。 這是因?yàn)? 如圖5. - 10所示, 在R固定時(shí), Ip增大, Is必定增大, 從而泵浦抽空必然嚴(yán)重。 圖5.3-9中的, 表示泵浦能量趨于完全轉(zhuǎn)化為信號(hào)能量。 圖5. - R為參量時(shí),D與Ip的關(guān)系曲線 1.00.80.60.40.20D1.02.03.04.05.06.07.08

21、.0100.51.05.050IpR 0.1圖5. 10 R為參量時(shí), Is與Ip的關(guān)系曲線 02468101031021011001520R100IpIs圖5. 11 PCR結(jié)構(gòu) 反射鏡r 2E4LE1E2(3)E3 (4) 如圖5. - 11所示, 在DFWM結(jié)構(gòu)外加一個(gè)普通反射鏡, 就構(gòu)成了以后將要講到的相位共軛諧振腔（PCR）。 假定反射鏡的反射系數(shù)為r, 在不考慮損耗的情況下, PCR的振蕩(也即DFWM自振蕩)閾值條件為12Rr(5. - )相應(yīng)于這種情況, DFWN自振蕩時(shí)的相位共軛反射率為 21rRth (5. - ) . 共振型簡(jiǎn)并四波混頻過(guò)程 從上面的討論可以看出, 為了提

22、高四波混頻的效率, 希望增大(3) 。 但實(shí)際上, 對(duì)于非共振型非線性介質(zhì)來(lái)說(shuō), (3) 不可能很大。 如果采用共振型非線性介質(zhì), 則由于極化率的共振增強(qiáng), 會(huì)大大提高四波混頻效率, 有可能在較低的泵浦強(qiáng)度下, 獲得較強(qiáng)的相位共軛波, 甚至可以連續(xù)工作。 假設(shè)四波混頻結(jié)構(gòu)如圖5. - 12所示, E1, E2是沿著任意方向彼此反向傳播的強(qiáng)泵浦光, E3, E4是沿著z軸彼此反向傳播的弱信號(hào)光和相位共軛光, 它們的波矢滿足k1+k2=k3+k4=0, 并且波數(shù)相等, 令其為k。 為了討論方便起見, 我們認(rèn)為這四個(gè)光波同偏振, 且不計(jì)泵浦抽空效應(yīng)。 根據(jù)第二章的討論, 在穩(wěn)態(tài)情況下, 二能級(jí)原子系

23、統(tǒng)的極化率為 )/1 (2)(2020sEEikE(5. - ) 圖5.3 12 共振型DFWM結(jié)構(gòu)示意圖非線性介質(zhì)E3(0)E4(0)E1E2E3(L)z 0z L 式中, =(0)T2為偏離譜線中心的歸一化失諧頻率； | Es 0|2= 2 / ( T1T2p2) 為 譜 線 中 心 飽 和 參 量 ；0=p2n0T2k/(20)為譜線中心的小信號(hào)吸收系數(shù)； T1, T2分別是縱向弛豫時(shí)間和橫向弛豫時(shí)間； n0是無(wú)場(chǎng)時(shí)二能級(jí)的粒子數(shù)差, p是原子偶極矩, k為波數(shù)。 由前面的假設(shè), 可以將介質(zhì)中光電場(chǎng)表示為 E=E0+E (5. - ) 其中, E0=E1+E2是強(qiáng)泵浦光場(chǎng), E=E3+E

24、4是弱信號(hào)光場(chǎng)。 因?yàn)镋0E, 所以可將(E)=(E0+E) 在E0處展成臺(tái)勞級(jí)數(shù), 并取到一次項(xiàng), 得20002002000)/1 ()()()(ssEEEEEEEEEEE(5. - ) 在這種情況下, 極化強(qiáng)度為 tiikzikzikzikzsstiikzikzssseezEezEezEezErkEEEEkieezEezErkEEEkiEEEEEEEEEEEEtrP)()()()()(cos4)/1 ()(2)()()cos(2)/1 ()(2)/1 ()()(),(443322122002200043120020002002200000000(5. - ) 共振型過(guò)程的如下特性: (1)

25、 當(dāng)信號(hào)光E3(z0)入射到共振介質(zhì)上時(shí), 由于非線性作用, 將產(chǎn)生其背向相位共軛光E4(z s時(shí)，這種散射叫作斯托克斯散射；當(dāng)ps), 則該二頻率光電場(chǎng)滿足的耦合波方程為),(),()()()(),(3),(2)3(22zEzEaaackidzzdEspspssppsss),(),()()()(),(3),(2)3(22zEzEaaackidzzdEpspsppssppp 與雙光子吸收過(guò)程的情況相同, 在這里沒(méi)有相位匹配條件的限制。 (5.5 - 3) (5.5 - 4) 0),(),(),(),(22dzzdEzEkdzzdEzEkppppssss常數(shù)常數(shù))0 ,()0 ,(),(),(s

26、ppsNNzNzN經(jīng)整理得：將上式取復(fù)數(shù)共軛，并與原式相加，進(jìn)行積分： 該式表明，頻率為s輻射場(chǎng)的光子數(shù)的任何增加或減少，恰好與p的光子數(shù)的減少或增加相等。因此，由于非線性耦合作用， s和p的兩個(gè)光中，一個(gè)被放大，另一個(gè)被衰減。圖5.5 - 3 SRS效應(yīng)中s和p二光的放大和衰減曲線 N(, z)N(p,0)N(s,0)N(p,0)N(s,0)01234z /lRps 5.5.3 受激喇曼散射的多重譜線特性 在受激喇曼散射的光譜實(shí)驗(yàn)中人們發(fā)現(xiàn), 除存在與普通喇曼散射光譜線相對(duì)應(yīng)的譜線外, 有時(shí)還有一些新的等頻率間隔的譜線, 如圖5.5 - 4所示, 這就是受激喇曼散射的多重譜線特性。 圖（a）

27、中，A線和B線對(duì)應(yīng)分子不同能級(jí)之間的躍遷。 圖 5.5 - 4 （a） 普通喇曼散射頻譜圖; （b） 受激喇曼散射頻譜圖BsAs0sAsBBsAs4As3As2As1s1As2As3AsB(a)(b)0 圖5.5 - 5 SRS的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖紅寶石激光器透鏡苯盒屏 利用紅寶石激光束在苯中產(chǎn)生SRS的實(shí)驗(yàn)裝置如圖5.5 - 5所示, 所產(chǎn)生的環(huán)狀有色圖案如圖5.5 - 6所示。 圖5.5 - 6 圖5.5 - 5實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的SRS光頻率和方向分布 800700600波長(zhǎng)/ nm2llll2l3l輸出譜10 暗紅和紅外紅黃綠藍(lán) 在受激喇曼散射中，散射分子躍遷的高能級(jí)上的粒子數(shù)與低能級(jí)上粒子數(shù)相比

28、是可以忽略的，但是為什么實(shí)驗(yàn)結(jié)果中仍能觀察到很強(qiáng)的一級(jí)反斯托克斯譜線以及高階斯托克斯線和反斯托克斯線？ 利用非線性介質(zhì)中多光束相互作用理論，認(rèn)為多級(jí)受激喇曼散射譜線的產(chǎn)生是由于入射激光、一級(jí)斯托克斯光和一級(jí)反斯托克斯光等散射光之間的非線性耦合的結(jié)果。在這種耦合作用過(guò)程的始末，散射分子的本征態(tài)并不發(fā)生改變。 例如, 根據(jù)光波的非線性相互作用理論, 一級(jí)反斯托克斯散射光可以認(rèn)為是由一級(jí)斯托克斯散射光和入射激光通過(guò)三階非線性極化)2()3(0)3(),(),(),()()()(),(3),(rkkisppsppsppssperErErEaaarP (5.5 - 17) 產(chǎn)生的。 但由該式可見, 一級(jí)

29、反斯托克斯散射光只有滿足相位匹配條件0211sspkkkk (5.5 - 18) 時(shí)才能有效地產(chǎn)生。對(duì)于一般的液體和固體散射介質(zhì)來(lái)說(shuō)，由于色散效應(yīng)，5.5-18式的相位匹配條件不可能在同一個(gè)方向上實(shí)現(xiàn)，對(duì)于給定的入射光波矢kp來(lái)說(shuō)，由于一級(jí)斯托克斯散射光可在較大的角度范圍內(nèi)產(chǎn)生，故可以在某一特定的ks和ks方向上滿足相位匹配條件。由此便解釋了在某些實(shí)驗(yàn)條件下，在特定方向上可以觀察到很強(qiáng)的一級(jí)反斯托克斯散射光的產(chǎn)生。 圖5.5 7 產(chǎn)生一級(jí)反斯克托斯散射光的相位匹配矢量圖 kpkpks1ks1s1s1 以上討論的受激喇曼散射都是由分子的振動(dòng)、 轉(zhuǎn)動(dòng)引起的, 這種受激喇曼散射的頻移量一般在1021

30、03 cm-1 量級(jí), 產(chǎn)生這種效應(yīng)的物質(zhì)有: （1） 液體: 主要是以硝基笨、 苯、 甲苯、 CS2為代表的幾十種有機(jī)液體, 它們有較大的散射截面。 （2） 固體: 主要是以金剛石、 方解石為代表的晶體, 另外還有光學(xué)玻璃和纖維波導(dǎo)等介質(zhì)。 （3） 氣體: 主要是氣壓為幾十到幾百個(gè)大氣壓的H2,N2,O2,CH4等高壓氣體, 采用較高氣壓是因?yàn)樯⑸湓鲆嬉蜃优c分子密度成正比。 表5.5 - 1 若干介質(zhì)的受激喇曼頻移量 5.5.6 雙諧泵浦過(guò)程和相干反斯托克斯喇曼散射（CARS） 1. 兩點(diǎn)說(shuō)明 （1） 從量子力學(xué)觀點(diǎn)看, 喇曼散射過(guò)程首先是介質(zhì)分子吸收一個(gè)入射光子, 產(chǎn)生一個(gè)假想的“躍遷”,

31、 接著介質(zhì)分子作第二個(gè)“躍遷”, 到達(dá)終態(tài), 并發(fā)射一個(gè)散射光子, 即斯托克斯光子。 （2） 從受激喇曼散射和參量放大的討論可以看出, 它們之間存在著某些類似之處: 二者都是輻射場(chǎng)的低頻分量被放大, 又都是消耗輻射場(chǎng)的高頻分量, 而且該二分量的能量交換都是 一個(gè)光子對(duì)一個(gè)光子進(jìn)行的, 即每有一對(duì)光子交換, 就有一個(gè)總的能量損耗 (3 -1) （參量放大）或(p -s)（受激喇曼散射）。 如果差頻2接近于非線性介質(zhì)的共振頻率，而同時(shí)又滿足參量放大過(guò)程所要求的相位匹配條件，則信號(hào)光1（或s）的放大，不僅來(lái)自于參量放大，也來(lái)自于受激喇曼效應(yīng) 和頻過(guò)程與雙光子吸收現(xiàn)象也存在著類似的情況，如果兩個(gè)頻率之

32、和接近于介質(zhì)的一個(gè)共振頻率，并且滿足和頻的相位匹配條件，則本來(lái)有區(qū)別的和頻產(chǎn)生于雙光子吸收過(guò)程就變得難以區(qū)分了。 2. 雙諧泵浦過(guò)程 在圖5.5 - 11中, 輸入的泵浦光頻率為1和2, 與此相應(yīng), 可產(chǎn)生的斯托克斯頻率為1s 和2s 。 特別有意義的情況是, 如果頻率為1的泵浦特別強(qiáng), 超過(guò)了能產(chǎn)生1s 的受激散射過(guò)程的閾值, 而頻率為2的泵浦光不夠強(qiáng), 不足以產(chǎn)生2s 的受激散射過(guò)程（沒(méi)有1的泵浦光輸入時(shí)）, 但當(dāng)1和2同時(shí)輸入時(shí), 頻率為2s 的輻射也可以由四波混頻過(guò)程產(chǎn)生, 即 2s =2(11s )=2fg 。 圖5.5 - 11 雙諧泵浦過(guò)程（1和2分別通過(guò)SRS產(chǎn)生1s 和2s

33、, 同時(shí)1s和2s也可通過(guò)參量過(guò)程產(chǎn)生, 1s =1 -(2 -2s ）fg211s2s這個(gè)過(guò)程可以理解為：由頻率為1泵浦光產(chǎn)生的SRS在介質(zhì)中建立了一個(gè)極化，其振動(dòng)頻率為fg，然后， 2泵浦光與該極化相互作用產(chǎn)生了差頻2 - fg的極化，從而發(fā)射頻率為2 - fg的輻射。5.6 受激布里淵散射（受激布里淵散射（SBS） 布里淵散射是指入射到介質(zhì)的光波與介質(zhì)內(nèi)的彈性聲波發(fā)生相互作用而產(chǎn)生的光散射現(xiàn)象。由于光學(xué)介質(zhì)內(nèi)大量質(zhì)點(diǎn)的統(tǒng)計(jì)熱運(yùn)動(dòng)會(huì)產(chǎn)生彈性聲波，它會(huì)引起介質(zhì)密度隨時(shí)間和空間的周期性變化，從而使介質(zhì)折射率也隨時(shí)間和空間周期性地發(fā)生變化，因此聲振動(dòng)介質(zhì)可以被看作是一個(gè)運(yùn)動(dòng)著的光柵。這樣，一束頻

34、率為的光波通過(guò)光學(xué)介質(zhì)時(shí)，會(huì)受到光柵的“衍射”作用，產(chǎn)生頻率為 - s 的散射，這里的s 是彈性聲波的頻率。由此可見，布里淵散射中聲波的作用類似于喇曼散射中分子振動(dòng)的作用。 第一個(gè)用來(lái)探測(cè)受激布里淵散射的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖5.6 - 1所示。 因?yàn)槭芗げ祭餃Y散射光相對(duì)入射光的頻移很小, 一般小于1cm-1, 所以對(duì)散射光譜進(jìn)行分析時(shí), 必須采用高分辨率的光譜分析儀器。 受激布里淵散射效應(yīng)和受激喇曼散射效應(yīng)的產(chǎn)生都有一定的閾值，因而這兩個(gè)過(guò)程是互相競(jìng)爭(zhēng)的。對(duì)于這兩個(gè)效應(yīng)閾值可比擬的介質(zhì)來(lái)說(shuō)，兩種過(guò)程可能同時(shí)出現(xiàn)，否則只能出現(xiàn)一種過(guò)程，另一種過(guò)程被抑制。 圖5.6 - 1 受激布里淵散射實(shí)驗(yàn)裝置示

35、意 照相板透鏡間隔0.16 cm法布里珀羅干涉儀毛玻璃(2)激光束M1(R1)M2(R0.1)晶體鏡子L1( f5 cm)k1k2ks 5.6.1 受激布里淵散射效應(yīng)的基本耦合方程 1. 聲波的運(yùn)動(dòng)方程 設(shè)u(x,t)是介質(zhì)內(nèi)x處的質(zhì)點(diǎn)偏離平衡位置的位移, 介質(zhì)密度為m, 彈性系數(shù)為, 則當(dāng)只有彈性力存在的情況下, 沿x方向傳播的聲波波動(dòng)方程為22221xutum(5.6 - 1) 外界電場(chǎng)作用引起介質(zhì)的應(yīng)變會(huì)導(dǎo)致其介電常數(shù)改變, 從而使靜電儲(chǔ)能密度發(fā)生相應(yīng)的改變, 即)(21(DE (5.6 - 2) 則介質(zhì)總的電能改變?yōu)?dVDEdVEdVDDdVEW22212121(5.6 - 3) d

36、VFtWmmddEEEF2222 根據(jù)功能原理，上述靜電儲(chǔ)能的改變意味著存在一個(gè)作用力F，該作用力所作的功率的負(fù)值等于靜電儲(chǔ)能的變化率，即：作用力可表示為： 第一項(xiàng)是靜電力，第二項(xiàng)是由于介質(zhì)不均勻產(chǎn)生的力，第三項(xiàng)是由于電場(chǎng)不均勻產(chǎn)生的力，即電致伸縮力。mTmTTm221EddEFmTm222121EEddmTmmTmddm對(duì)于均勻介質(zhì)，介電常數(shù) 只是 和溫度的函數(shù)，故可展開為：考慮溫度不變的條件：令：介質(zhì)的電致伸縮系數(shù)或彈光系數(shù)，描述由應(yīng)變所引起的光介電常數(shù)的改變。)()(2)()(211222222rErEkiruikdrrduikmsssmsssssssss經(jīng)整理，介質(zhì)中聲波的運(yùn)動(dòng)方程為：

37、(5.6 - 30) 2. 電磁波方程 如前所述， 電磁場(chǎng)對(duì)介質(zhì)作用激勵(lì)起聲波, 而由聲波所產(chǎn)生的介電常數(shù)的改變d引起的附加非線性極化項(xiàng)為EdPNL)(5.6 - 31)由彈光系數(shù)定義得： mmdd 而對(duì)于一維運(yùn)動(dòng)的情況：srud(5.6 - 32) 因此, 由聲波產(chǎn)生的附加非線性項(xiàng)(5.6 - 31)式變?yōu)?sNLrtrutrEP),(),( (5.6 - 33) 2202202)(),(),(tPttrEtrElNLll22222120222212102111EuEkkdrdEEuEkkdrdEssss根據(jù)電磁場(chǎng)理論，光波場(chǎng)所滿足的波動(dòng)方程為：經(jīng)整理，聲波和光電場(chǎng)的耦合波方程組為：是光波的

38、耗散系數(shù)。（5.6-40）（5.6-41） 5.6.2 受激布里淵散射 分析表明, 一束頻率為2的強(qiáng)激光束作用于介質(zhì)時(shí), 會(huì)產(chǎn)生頻率為1的散射光和頻率為s=2 -1的聲波。 假定頻率為2的泵浦光比1散射光和s的聲波強(qiáng)得多, 則可認(rèn)為E2(r2)近似不變。 這樣, 我們只要求解(5.6 - 30)式和(5.6 - 40)式即可。 現(xiàn)在, 在(5.6 - 30)式中取s=ksvs, 可得 12242EEudrdusmssmss(5.6 - 42) 頻率為1的散射光方程(5.6 - 40)可以改寫為 suEkkEdrdE212111142(5.6 - 43) 圖5.6 - 2 坐標(biāo)變換關(guān)系 qrsq

39、r1ksk1qr1rscossssmsmsuEkkEdqdEEEdqdu211111222242gqgqsseEqEeuqu)0()()0()(112/112221222441)(41smssssEkkg0)0(22)0()0(0)0(4)0(2)0(21111122sssmssmsuEkkEgEEEugu坐標(biāo)變換后方程為：如果聲波和光波按指數(shù)增長(zhǎng)：代入波動(dòng)方程為：根據(jù)方程有解的條件，可得：g是增益系數(shù)sssmkkE1221222如果g0，則表示沿ks方向傳播的聲波和沿k1方向運(yùn)行的頻率為1的光波同時(shí)被放大，這時(shí)要求：在此條件下，可以說(shuō)發(fā)上了受激布里淵散射，對(duì)應(yīng)著閾值。當(dāng) 時(shí)，即對(duì)應(yīng)于背向散射

40、的情況，聲波的波矢最大，可以得到最大增益。需要指出，因?yàn)?，所以 ，這樣，在各向同性介質(zhì)中就有 。由波矢關(guān)系可得：2s1221kk sin22kks2/(a)(b)ksk1k2k1k22k1k2ks圖5.6 - 3 在各向同性介質(zhì)中(k1k2)SBS的矢量關(guān)系: k2 -k1=ks （a） 任意角; (b) 背向散射5.7 受激光散射現(xiàn)象的一般考慮受激光散射現(xiàn)象的一般考慮 前面我們?cè)谟民詈喜ɡ碚撚懻撌芗げ祭餃Y散射現(xiàn)象時(shí), 明確地講是頻率為1和2的光波與頻率為s的聲波之間的耦合。 但是在討論受激喇曼散射現(xiàn)象時(shí), 只分析了泵浦光和斯托克斯光的變化規(guī)律, 并沒(méi)有引入與物質(zhì)激發(fā)相對(duì)應(yīng)的振動(dòng)波的耦合。如

41、果我們認(rèn)為激光入射到介質(zhì)上時(shí), 在介質(zhì)中激發(fā)起頻率為v的振動(dòng)波Q, 則也可以把SRS看作是波之間的耦合問(wèn)題, 而且, 也可以用這種觀點(diǎn)解釋高階SRS效應(yīng)。 圖5.7 1 SRS過(guò)程中波之間耦合示意圖pvspv(a)psvpas(b)pspasvssaa(c)v 如果我們把上面引入的Q不僅僅限于對(duì)應(yīng)分子喇曼散射效應(yīng)的振動(dòng)波, 而推廣到任意物質(zhì)的激發(fā)波 , 則可用類似受激喇曼散射的機(jī)理解釋一般的受激光散射現(xiàn)象。 例如: （1） 分子振動(dòng)加轉(zhuǎn)動(dòng)波； （2） 聲子（即受激布里淵散射）； （3） 電子激發(fā)（如受激電子喇曼散射）； （4） 自旋反轉(zhuǎn)喇曼散射；（5） 自旋波； （6） 熵波；（7） 受激濃度

42、散射； （8） 分子定向波； （9） 聲波；（10） 等離子體波； （11） 電磁耦合場(chǎng)量子波。 例如，對(duì)于受激電磁耦合量子波激發(fā)來(lái)說(shuō)，已知固體受到外界激勵(lì)以后，某些激發(fā)態(tài)在經(jīng)過(guò)馳豫后，最終到達(dá)具有最低自由能的狀態(tài)，在這樣的狀態(tài)下，固體仍存在某些固有振動(dòng)激發(fā)，對(duì)應(yīng)這些狀態(tài)，其能級(jí)壽命非常大，稱為 物質(zhì)的元激發(fā)。我們對(duì)此可用不同的能量載子把它量子化，這些能量載子可處于不同波段，處于紅外波段的叫光學(xué)聲子。當(dāng)我們將光場(chǎng)入射到此類晶體時(shí)，將會(huì)使聲子激發(fā)，產(chǎn)生聲波。顯然，當(dāng)用紅外波段強(qiáng)度足夠大的激光入射晶體是，聲子被激發(fā)的幾率非常大，它們彼此間進(jìn)行耦合的結(jié)果將產(chǎn)生所謂的電磁耦合量子波（Polariton)。 總之，當(dāng)我們引入物質(zhì)的激發(fā)波概念后，許多物質(zhì)中的受激散射過(guò)程都可以用與SRS過(guò)程類似的機(jī)理加以解釋。