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外文翻譯
題目1：如何使用活性碳纖維陰極（電芬頓技術(shù)）
從實(shí)際印染廢水去除COD
題目2：一個(gè)完整的印染廢水處理系統(tǒng)中
微生物群落的演變研究
外文翻譯之一
如何使用活性碳纖維陰極（電芬頓技術(shù)）
從實(shí)際印染廢水去除COD
作者：Chih-Ta Wang,Wei-Lung Chou,Mei-Hui Chung,Yi-Ming Kuo
國籍：中國
出處：生物資源技術(shù)
概要：本試驗(yàn)在PAN（聚丙烯腈）基活性碳纖維陰極的基礎(chǔ)上，利用Fe2+與過氧化氫電化學(xué)反應(yīng)對(duì)實(shí)際印染廢水中COD去除效率的研究。在不同的氧噴射速率，不同的電流密度，F(xiàn)e2 +濃度，溶液pH值和溫度的情況下對(duì)COD去除率的研究。電芬頓技術(shù)可以成功地在240min后從復(fù)雜的實(shí)際印染廢水中去除超過70%的COD。隨著氧氣噴射速度上升到150 cm3/min的時(shí)候，COD的去除率明顯增加。當(dāng)施加的電流密度達(dá)到3.2?mA/cm2時(shí)，COD的去除效率最高可以達(dá)到75.2%；而在高密度電流下因?yàn)楦狈磻?yīng)率的增加使得COD去除效率有所下降。結(jié)果表明，最適pH值為3。在此之后，提高溶液的pH值，COD的去除率就迅速下降；相反，COD的去除率會(huì)因?yàn)镕e2+濃度上升到2mM而增加。溫度對(duì)COD的去除效率略有負(fù)面影響。
引 言
紡織印染行業(yè)在臺(tái)灣是主要的工業(yè)用水行業(yè)。然而，印染廢水想要達(dá)到滿意的處理效果通常是很困難的，因?yàn)槲鬯泻芨叩纳群虲OD。雖然我們已經(jīng)了解一些從廢水中去除染料的傳統(tǒng)方法比如化學(xué)氧化，絮凝法，吸附法和生物處理法，但仍存在一定的局限性。最近，學(xué)者對(duì)電化學(xué)方法處理廢水的實(shí)際應(yīng)用問題的興趣，如直接或間接電氧化，還原和電凝電吸附，一直在增加。
最有效的電化學(xué)法是通過間接介質(zhì)氧化處理污染物所得到。傳統(tǒng)的間接氧化使用氯離子作為氧化還原介質(zhì)。即使它在處理某些有機(jī)物和無機(jī)物時(shí)非常有效，但在處理期間的初始階段會(huì)有一些有毒物質(zhì)的產(chǎn)生。然而，這些含氯化合物在水溶液中可完全礦化（電化學(xué)氧化）或氧化成為揮發(fā)性化合物。近日，一些研究人員使用了原位電化學(xué)過氧化氫氧來處理廢水。然而，過氧化氫氧化對(duì)于有機(jī)污染物的分解并不是非常有效。應(yīng)用紫外照射和金屬催化劑可以有效地提高過氧化氫的羥基自由基的氧化功率。
最近，研究表明羥基自由基的使用有可能部分或完全地破壞有機(jī)化合物。芬頓試劑，是一種過氧化氫和亞鐵離子組成的酸性混合物。芬頓試劑所產(chǎn)生的羥基自由基具有高氧化能力，其反應(yīng)機(jī)理是非常復(fù)雜的，可描述為：
Fe2 + + H2O2→Fe3 + + OH? + OH? （1）
盡管芬頓試劑氧化效率高，但要通過集中儲(chǔ)存和運(yùn)輸高濃度并且含有Fe3 +的H2O2（aq）容易造成土壤污染，所以使用受到限制。在酸性介質(zhì)中，通過原位電化學(xué)對(duì)過氧化氫在陰極還原氧氣和Fe2 +再生，可以解決這個(gè)問題。最近幾年，一些研究人員在酸性環(huán)境運(yùn)用電化學(xué)還原氧已經(jīng)產(chǎn)生了相當(dāng)大的量的過氧化氫。該技術(shù)結(jié)合電化學(xué)過氧化氫和增加的Fe2 +被稱為電芬頓技術(shù)。明顯的是，過氧化氫在陰極的產(chǎn)生效率是電芬頓技術(shù)至關(guān)重要的。有兩種方式可使陰極的氧氣含量降低，從而產(chǎn)生過氧化氫或水。氧的電化學(xué)還原遵從的兩個(gè)或四個(gè)電子過程完全取決于陰極材料。
基于碳作電極，包括石墨，玻璃碳，碳纖維和碳海綿及氣體擴(kuò)散電極已被用于生產(chǎn)過氧化氫。傳統(tǒng)上通過電化學(xué)生產(chǎn)過氧化氫而使用的石墨，是因?yàn)槠涑杀据^低。然而，由于在水溶液中氧氣的低溶解度，從而導(dǎo)致傳質(zhì)限制，使得效率不高。最近氧碳-PTFE擴(kuò)散陰極已被廣泛使用，被認(rèn)為是用于產(chǎn)生過氧化氫 [24]最有效的電極。但是，氣體擴(kuò)散的陰極表面面積相對(duì)較小，因而不適合適用于處理大量的廢水。此外，其成本高且長期運(yùn)行的電極容易造成氣體擴(kuò)散不穩(wěn)定是研究的主要問題。因此，在工業(yè)應(yīng)用中，價(jià)格低廉并且具有高表面積的碳纖維在生產(chǎn)過氧化氫工藝中是最具有吸引力的。
過氧化氫電化學(xué)率顯著影響著電-芬頓技術(shù)的處理效率。幾個(gè)因素影響著過氧化氫的電化學(xué)效率：氧氣必須首先被溶解在溶液中；其次，溶解氧轉(zhuǎn)移到陰極表面，并吸附在陰極，最后在酸性介質(zhì)中，隨著電化學(xué)反應(yīng)減緩而產(chǎn)生過氧化氫，可能會(huì)出現(xiàn)的副反應(yīng)是同時(shí)在陰極降低電過氧化氫的生成率。
電化學(xué)生成的過氧化氫與亞鐵離子，與外部添加或減少所產(chǎn)生的三價(jià)鐵離子或那些原本存在于溶液中具有高的氧化還原電勢(shì)的離子，產(chǎn)生羥基自由基，根據(jù)式（1）。
大多數(shù)研究者使用電芬頓技術(shù)處理印染廢水的成分相對(duì)較少，染料濃度低。相比之下，專注于采用電芬頓技術(shù)研究處理實(shí)際廢水是有限的。這項(xiàng)工作是研究使用電芬頓技術(shù)處理實(shí)際印染廢水的COD去除率的可行性和有效性。過氧化氫是在三維活性炭纖維布陰極產(chǎn)生的，而Fe2+通過外部添加。采用恒定電流模式對(duì)COD去除效率進(jìn)行評(píng)價(jià)。我們著重研究三維碳纖維布陰極和幾個(gè)運(yùn)行參數(shù)對(duì)效率影響，如氧噴射速率，施加電流密度，溶液的pH值，F(xiàn)e2+濃度和從實(shí)際的印染廢水去除COD的溫度。
2.實(shí)驗(yàn)
2.1 物料
臺(tái)灣的碳科技公司，提供PAN（聚丙烯腈）基活性炭纖維布，而陽極的鉑絲從本地的金屬公司購買。所有試劑均為分析純，且沒有進(jìn)一步純化。在這項(xiàng)工作中，氧氣（純度99.9％）是從當(dāng)?shù)氐囊患夜举彽?，并且其噴射速率?0到250cm3/min。
2.2 實(shí)驗(yàn)裝置和方法
所有實(shí)驗(yàn)均在未分隔且配有兩個(gè)電極的電化學(xué)電槽中進(jìn)行，溶液的體積為0.5立方分米。陽極是一個(gè)直徑為0.05厘米的鉑絲，陰極被設(shè)計(jì)成中空?qǐng)A筒形結(jié)構(gòu)，包括一個(gè)大小為9cm×7cm×0.02cmPAN基活性炭纖維布層，在兩個(gè)塑料的屏幕中，圖1中所見。中空?qǐng)A柱形陰極的直徑和高度分別為2.9厘米和7厘米。鉑絲陽極放置在中空?qǐng)A柱形陰極的中心。這種設(shè)計(jì)的一個(gè)特點(diǎn)是使初電流或電位分布更均勻。從氧氣瓶噴射出來的氧氣，直接分配到中空的圓柱形陰極的底部。在所有的實(shí)驗(yàn)中，該溶液的磁力攪拌速率為300rpm，保持溫度與恒溫浴一樣，并且控制測(cè)量溶液的pH值，用轉(zhuǎn)子流量計(jì)控制氧氣流量，供給的電壓為直流電源（GW，GPR-25H30D）。為了準(zhǔn)確地測(cè)量電壓和電流，電壓表和電流表分別連接到所述電路中。含COD的廢水用哈希分光光度計(jì)（DR5000）測(cè)量。BET的表面積（ 1558.1平方米/克）和活性炭纖維的孔體積（ 0.431立方厘米/ g）用比表面積測(cè)定儀測(cè)定（ ThermoQuest ， Qsurf系列）。
圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖
1：電源；2：活性炭纖維布陰極；3：陽極；4：氣機(jī)磁力攪拌器；5：鼓風(fēng)機(jī)；6：pH值統(tǒng)計(jì)。
這項(xiàng)試驗(yàn)中所用的廢水樣本取自一個(gè)位于臺(tái)灣仁德村的紡織印染化工廠，然后將其存儲(chǔ)在一個(gè)黑暗的環(huán)境中。進(jìn)行電化學(xué)實(shí)驗(yàn)前，廢水中的膠體懸浮顆粒用乙酸纖維素濾紙（0.45μm的細(xì)孔徑）過濾除去。測(cè)定廢水中的某些特征，這些數(shù)據(jù)都在表1體現(xiàn)，實(shí)驗(yàn)所需時(shí)間為240分鐘。COD去除率百分比定義為：
其中COD0是在實(shí)際印染廢水的COD初始值。
表1 廢水中的特征指數(shù)
3. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.1 吸附，氧氣氧化和電芬頓工藝的比較
隨著電化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生過氧化氫，其他兩種工藝--包括污染物的吸附和氧氣氧化都參與了電芬頓技術(shù)在印染廢水中使用碳纖維布作為陰極去除COD的過程。為了探討研究僅使用電芬頓法后COD的去除率，本實(shí)驗(yàn)就對(duì)活性炭纖維上對(duì)污染物的吸附和由噴射的氧氣氧化對(duì)COD的去除率的影響進(jìn)行了這項(xiàng)研究。圖2顯示除去使用氧氣氧化和電芬頓法的氧化就純吸附的函數(shù)而得到的去除百分比。圖2由三個(gè)獨(dú)立的實(shí)驗(yàn)獲得。在氧氣氧化的情況下，不通過電極就將氧氣噴射入反應(yīng)器中。通過吸附研究COD的去除率，即氧氣將不會(huì)被噴入反應(yīng)器中，而電流也會(huì)被切斷。發(fā)現(xiàn)表明，通過簡單的吸附，COD去除率很低，在240分鐘的處理后也只達(dá)到2.8％。雖然噴射的氧氣氧化對(duì)COD的去除百分比高于簡單的吸附，污染物使用氧氣氧化似乎并不能有效去除印染廢水中的COD。COD的去除率的百分比隨著時(shí)間逐漸增加，240分鐘后達(dá)到10.9％，但是，其去除率在使用氧氣氧化后仍然很低。相比之下，通過電芬頓法獲得COD的去除率較高。在240分鐘處理后，COD的去除率為75.2％，這表明大部分的COD通過電芬頓技術(shù)去除是現(xiàn)在主要的研究方向。因此，這種碳纖維布陰極被證明能夠有效地產(chǎn)生過氧化氫，然后與Fe2 +反應(yīng)，產(chǎn)生羥基自由基，根據(jù)式（1）。
圖2 在pH 為3和溫度為20°C時(shí)，COD去除百分比隨時(shí)間的變化
對(duì)于電芬頓技術(shù)的影響
增加電流密度：3.2mA/cm2時(shí)；氧氣噴射率：150cm3/min；Fe2+：2mM。對(duì)于氧氣氧化：氧氣噴射率：150cm3/min。對(duì)于吸附：無氧氣，電流被關(guān)斷。
3.2 氧氣噴射速率的影響
圖3顯示的實(shí)驗(yàn)結(jié)果：氧噴射速率從50到250cm3/min，即50，100，150，200和250cm3/min的噴射率，且施加的電流密度為3.2mA/cm2時(shí)，COD去除百分比分別為59.3％，69.5％，75.2％，76.3％和77.1％。顯然，在電芬頓技術(shù)中COD去除率隨著氧氣噴射速率增加而增加，因?yàn)樵诖诉^程中，過氧化氫有所增加。因此COD去除效率將取決于電致的過氧化氫濃度。即，氧噴射速率的增加可提高水中的溶解氧濃度和加速氧氣的傳質(zhì)速率，最終增加了過氧化氫產(chǎn)生的量。這一發(fā)現(xiàn)與Do等學(xué)者使用CSTER（連續(xù)攪拌釜式反應(yīng)器）以及我們以前的研究相一致。此外，COD去除率在氧氣噴射率超過150立方厘米后僅略微增加。該結(jié)果表明，在這項(xiàng)研究中，當(dāng)氧氣噴射速率超過150cm3/min時(shí)通過過氧化氫的電化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生控制COD去除率。顯然，目前的研究中施加電流密度3.2 mA/cm2，氧氣噴射速率為150 cm3/min的條件是適當(dāng)?shù)摹?
3.3 施加的電流密度的影響
為了選擇合適的電流密度來測(cè)試最佳COD去除率，在施加電流密度為0.8 mA/cm2到4.8 mA/cm2的范圍內(nèi)進(jìn)行試驗(yàn)。圖4顯示外加電流密度對(duì)廢水中的COD去除百分比的影響。施加電流密度為0.8，1.6，2.4，3.2，4.0和4.8 mA/cm2時(shí)，COD去除百分比分別為19.2％，49.9％，62.8％，75.2％，73.0％和64.8％，最高的COD去除率在施加電流密度為3.2 mA/cm2時(shí)實(shí)現(xiàn)。該情況下，在電流密度小于3.2 mA/cm2時(shí)，COD去除百分比隨著電流密度的增加而增加。因?yàn)樵黾铀┘拥碾娏髅芏?，可以放大過氧化氫的產(chǎn)率，從而提高羥基自由基的濃度。然而，調(diào)查結(jié)果進(jìn)一步表明，當(dāng)施加超過3.2 mA/cm2的電流密度時(shí)，COD的去除百分比也開始下降，這意味著過氧化氫電化學(xué)反應(yīng)的速率下降。高電流密度是指施加較高的電壓時(shí)的電化學(xué)系統(tǒng)。因此，當(dāng)在陰極施加一個(gè)更高的電壓時(shí)式（3）中的副反應(yīng)容易發(fā)生。因此，在施加電流密度大于3.2 mA/cm2時(shí)更多的電力被浪費(fèi)。
圖3 在50到250cm3/min不同的氧氣噴射速率的條件下，COD去除率百分比
施加的電流密度：3.2mA/cm2；pH值：3；加入Fe2 +：2mM；溫度：20°C。
圖4 在各種的電流密度下COD去除百分比
氧氣噴射速率：150cm3/min；pH值：3；Fe2 +：2mM；溫度：20°C。
圖5 在不同pH值的溶液中COD的去除率
電流密度：3.2mA/m2；氧氣噴射率：150cm3/min；Fe2 +：2mM；溫度：20°C。
3.4 溶液中PH值的影響
對(duì)于電芬頓氧化過程中，溶液的pH值，不僅是影響芬頓氧化效率的關(guān)鍵因素，也是對(duì)于H2O2電化學(xué)反應(yīng)的一個(gè)主要參數(shù)。因此，重要的是研究在這個(gè)過程中pH值對(duì)COD去除百分比的影響。在傳統(tǒng)芬頓工藝中，在高pH值時(shí)鐵類物質(zhì)開始沉淀成為鐵的氫氧化物。另一方面，在較低pH值的環(huán)境中，鐵類物質(zhì)與H2O2形成穩(wěn)定的復(fù)合物，影響了催化劑的活性。結(jié)果，氧化效率顯著降低。因此，芬頓反應(yīng)一般是在酸性溶液中進(jìn)行，pH值范圍從2到4。已發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)芬頓處理過程最佳的pH值約為3。在過氧化氫的產(chǎn)生方面，在理論上，低pH值是有利于產(chǎn)生過氧化氫，因?yàn)樵谒嵝匀芤褐腥芙庋蹀D(zhuǎn)化成過氧化氫消耗質(zhì)子，如式（2）。然而，低pH值也促進(jìn)析氫，如式（4），降低了用于產(chǎn)生過氧化氫的活性位點(diǎn)的數(shù)目。因此，在這項(xiàng)研究中，可能獲得最佳的溶液的pH值。該溶液的pH值對(duì)COD的去除百分比影響示于圖5。當(dāng)溶液的pH值從3提高到5，COD去除率百分比顯著下降。此外，當(dāng)溶液的pH值保持在2時(shí)，對(duì)COD的去除百分率是72.4％，稍低于在pH= 3時(shí)的COD去除百分比，因?yàn)閮蓚€(gè)同時(shí)在陰極發(fā)生的副反應(yīng)（式（3）和（4））。除此之外，在pH值低于3，過氧化氫根據(jù)溶液中的氫離子將保持穩(wěn)定：
因此，結(jié)合H2O2電化學(xué)和芬頓化學(xué)反應(yīng)，在最適pH為3，通過240分鐘處理廢水的條件下，COD去除率達(dá)到了75.2％。這個(gè)結(jié)果與先前研究結(jié)果是一致的。
圖6 在不同的Fe2 +濃度下COD去除率百分比
施加電流密度：3.2mA/cm2；氧噴射速率：150cm3/min；pH值：3；溫度：20°C。
3.5 初始Fe2+濃度的影響
圖6表明外部添加Fe2 +的濃度對(duì)COD的去除百分比的影響。當(dāng)沒有Fe2 +的溶液中加入到該溶液中COD去除率百分比很低（19.8％），說明過氧化氫的氧化能力是不夠破壞大分子的，如實(shí)際印染廢水中的染料。而添加Fe2 +的實(shí)際廢水，并結(jié)合電化學(xué)過氧化氫根據(jù)芬頓反應(yīng)可產(chǎn)生羥基自由基。加入Fe2 +的濃度與羥基自由基的產(chǎn)生有關(guān)，根據(jù)式（1）。因此，為研究在電解開始時(shí)添加不同的Fe2 +濃度對(duì)COD的去除百分比的影響進(jìn)行了一系列的實(shí)驗(yàn)。圖6顯示，F(xiàn)e2 +的存在顯著影響COD的去除率百分比。COD去除率百分比在外部添加Fe2 +的濃度為0.33mM時(shí)顯著增加，從19.8％增加至43.1％。顯然，COD去除率百分比一直在增加當(dāng)加入Fe2 +的濃度達(dá)到2mM前。比較對(duì)只含染料的廢水進(jìn)行的簡單的處理結(jié)果，可得到，更高濃度的Fe2 +被添加到實(shí)際廢水中。這可能可以解釋在目前實(shí)際染色廢水降解過程中形成酸，醇的Fe2 +化合物和Fe2 +。與此相反，當(dāng)Fe2 +增加到超過2mM時(shí)，F(xiàn)e2 +濃度對(duì)COD去除率有消極的影響。一種可能的解釋是，當(dāng)Fe2 +的濃度很高的時(shí)候， Fe2 +對(duì)有用的羥基自由基進(jìn)行反應(yīng)，導(dǎo)致廢水COD去除率降低，根據(jù)式（8）：
因此，過量的Fe2 +會(huì)消耗羥基自由基。結(jié)果顯示，在目前的研究中當(dāng)Fe2+濃度大于2mM時(shí)COD的去除百分比會(huì)下降。此外，在該陰極表面可能以Fe3+形式存在根據(jù)式（1）和（8），從而導(dǎo)致陰極表面上的有效產(chǎn)生過氧化氫的數(shù)目減少。因此，電化學(xué)反應(yīng)中的過氧化氫產(chǎn)生率和COD的去除百分比皆下降。
3.6 溫度的影響
為了研究溫度的影響，在電芬頓過程中，從20°C至40°C在5個(gè)溫度條件下進(jìn)行電化學(xué)反應(yīng)。圖7顯示在這項(xiàng)工作中溫度對(duì)COD去除百分比的影響。結(jié)果表明，溫度對(duì)COD的去除率有消極影響。溫度從20 ° C升高至40°C，COD去除百分比從75.2 ％下降到68.1 ％，用羥基自由基去除COD，將溫度提高將減少過氧化氫的電化學(xué)反應(yīng)率，這與一些過氧化氫的電化學(xué)率基本相關(guān)。溫度對(duì)COD的去除百分比的消極影響體現(xiàn)在溶解氧濃度較低且在更高的溫度下過氧化氫自行分解。即，溫度的升高，過氧化氫的濃度減少，因?yàn)闇囟壬呖山档蛷U水中氧的溶解度。此外，對(duì)于氧氣來說，過氧化氫的自行分解效率隨溫度的變化而變化。溫度每上升10 °C，分解率就變成較低溫度下的2.3倍。在這種情況下，一個(gè)較低的溫度有利于電化學(xué)中過氧化氫的積累，從而提高了COD的去除率。
圖7 在不同溫度下COD的去除百分比
施加的電流密度：3.2mA/cm2時(shí)；氧氣噴射率：150cm3/min；pH值：3；Fe2 +：2mM。
4.結(jié)論
本研究設(shè)計(jì)了一個(gè)以PAN基活性炭纖維布作為中空的圓柱形陰極來去除實(shí)際印染廢水中的COD。通過電致的羥基自由基及添加Fe2 +（電芬頓過程）結(jié)合過氧化氫去除廢水中的COD。COD去除率隨著氧氣噴射速率的比例增加而增加。結(jié)果表明，當(dāng)氧氣噴射速率超過150cm3/min時(shí)，由過氧化氫控制COD去除率百分比。最高的COD去除率在施加電流密度為3.2 mA/cm2時(shí)實(shí)現(xiàn)的。施加電流密度大于3.2 mA/cm2時(shí)COD的去除百分比下降是由于副反應(yīng)率增加。結(jié)果顯示，本研究是最佳溶液的pH值為3 ，并且增加溶液的pH會(huì)使COD去除率百分比迅速下降。隨著Fe2 +濃度增加的并高達(dá)2mM時(shí)，COD去除百分比也有所提高。溫度對(duì)COD去除百分比有輕微的負(fù)面影響。從20 ° C至40°C，隨著溫度的升高，COD去除百分比從75.2 ％下降到68.1％。
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