高比能鋰離子電池合金負極材料研究趙海雷

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1、1 高 比 能 二 次 鋰 離 子 電 池 合 金 負 極 材 料的 研 究 及 其 規(guī) 模 化 制 備(No. 2006AA03Z231)趙 海 雷北 京 科 技 大 學 2 不 同 二 次 電 池 的 性 能 對 比 3Application in microelectronics 4 碳 材 料 為 目 前鋰 離 子 電 池 常用 的 負 極 材 料 碳 材 料 的 理 論 比 容 量為 372 mAh/g目 前 碳 負 極 材 料 的 實際 比 容 量 已 經(jīng) 非 常 接 近其 理 論 比 容 量需要尋找新的、可以替代碳材料的高容量鋰離子電池負極材料 Sn基 合 金 材 料 引 起 了

2、 人 們 的 極 大 關(guān) 注 它 的 理 論 比 容 量 為 ： Li 22Sn5: 994 mAh/g 人 們 研 究 了 許 多 Sn基 合 金 體 系 , 如 : SnSb, SnCu, SnCo, SnV, SnFe, etc. 5 阻 礙 Sn基 合 金 商 業(yè) 化 的 原 因 電 極 大 的 體 積 膨 脹 采 用 納 米 顆 粒 的 合 金 粉 體 首 次 不 可 逆 容 量 較 高 (低 的 首 次 庫 侖 效 率 ) New idea 具 有 納 /微 復 合 結(jié) 構(gòu) 和 內(nèi) 微 孔 的 顆 粒 SnCo powders 6 傳 統(tǒng) 的 合 成 方 法 從 水 溶 液 中 的

3、 化 學 共 沉 淀 粉 末 冶 金 電 鍍 的 方 法 機 械 合 金 化 的 方 法這 些 合 成 方 法 要 么 工 藝 復 雜 ， 要 么 不 適 宜 大 規(guī) 模 生 產(chǎn) 7 Carbothermal reduction Simple, cheap and mass productionSnO2 + 2C = Sn + 2CO(g) Sb2O3 + 3C = 2Sb + 3CO(g) CuO + C = Cu + CO(g) NiO + C = Ni + CO(g) CoO + C = Co + CO(g) Synthesis of Sn-based Alloy Composite P

4、owder 0 200 400 600 800 1000-80-60-40-20020 406080100120 G (kJ) Temp. (0C) SnO2+2C=Sn(l)+2CO630 0C 80 200 400 600 800 1000-120-100 -80-60-40-2002040 6080100 435 0C G (kJ) Temp. (0C)NiO+C=Ni+CO(g) -200 0 200 400 600 800 1000-200-150-100-50050 -250C G (kJ) Temp. (0C)CuO+C=Cu+CO(g) 0 200 400 600 800 10

5、00-300-250-200-150-100-50 050100150200250 4350C G (kJ) Temp. ( 0C) Sb2O3+3C=2Sb+3CO(g) 0 200 400 600 800 1000-100-80-60-40-200 20406080100 5000C G (kJ) Temp. ( 0C) CoO+C=Co+CO(g) Thermodynamic calculation for carbothermal reduction of metal oxides 9 Flow chartOxides CarbonMixingFiringSievingTape cas

6、tingAssembling cell XRDSEM, TEMBETCharge/discharge cyclingCyclic voltammograms AC impedance 10 Sn-Sb system 0 20 40 60 80 100 Intensity (a.u.) 2 (degree) SnSb 850 , 2 h850 , 6 h TEM for single particle 11SEM morphologies of SnSb alloy powders2 h4 h 6 h8 h 12 Sn-Sb system 0 5 10 15 200200400600800 10

7、001200Capacity (mAh/g) Cycle number (n) 2 h 6 h50mA/g 100mA/g 200mA/g 0 5 10 15 200200400600 8001000Capacity (mAh/g) Cycle number (n) 2h 6h Mario Wachtler , J. Power Sources 105 (2002):151-160 13 Sn-Sb system 14 Sn-Sb system 0 5 10 15 200100200300400 5006007008009001000 Specific Capacity (mAh/g) Cyc

8、le number (n) 0.3-1.2 V 0.01-0.8 V體 積 比 容 量 是 碳 負 極 的 2倍 。 0 200 400 600 800 1000-0.20.00.20.40.60.8 1.01.21.41.61.8Voltage / V vs.Li+ /Li Specific capacity / mAh g-1 15 Sn-Ni system 10 20 30 40 50 60 70 80050010001500 2000250030003500 33 333 33333 222 111111 111Intensity (a.u.) 2 (degree) 1 Sn 65-0

9、2962 Ni3Sn2 06-04143 Ni3Sn4 04-0845 1 16 Sn-Ni system Z.P. Guo , Z.W. Zhao, H.K. Liu, S.X. Dou, Carbon 43 (2005) 1392 Cycling performance of NiSn2 alloy composite electrode at constant current density of 100mAg-1 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 26050100150200250300350400450Specific capacity / mAhg

10、-1 Cycle number / n Charge Discharge 17 Sn-Sb-Ni system 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 200100200 300400500600 Cycle number / nDischa rge capacity / mAhg-1 100 mAg -1 150 mAg-1 200 mAg-1900 , 2 h Cycling performance 18 Sn-Co system 0 20 40 60 80 10005001000 1500200025003000 Intensity (a.u.) 2 (degree) SnCo

11、 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 200100200300 400500600700800 900 Discharge capacity / mA hg-1 Cycle number / n 50 mAg-1 500 mAg-1C. Mi, et al, J. Inorganic Chemistry, 3 (2003) 283. 800 , 2 h 19 Sn-Cu-Co system 20 Sn-Cu-Co system 0 5 10 15 20-1000100200 300400500600700 800 Capacity(mAh/g) Cycle number(n) S

12、n5/3CuCoSn3CuCoSn4CuCo 0 5 10 15 20 25-1000100200 300400500600700 800 Capacity(mAh/g) Cycle number(n) 0.01-0.7 V 0.01-1.5 V 21 Sn-Co-C 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 300100 200300 400500 600 (a) Capacity/mAh g-1 Cycle number CoSn2 charge CoSn2 discharge CoSn2C charge CoSn 2C discharge CoSn2

13、C10 charge CoSn2C10 discharge 22 Si-基 負 極 材 料 的 研 究 0 5 10 15 20 25 30 35 4001000 200030004000 Specific Capcity (m Ah/g) Cycle Number (n) delithiation lithiationCut-off：0.01-3.0VCurrent-density：250mA/g 23 Si-基 負 極 材 料 的 研 究 0 10 20 30 40 500200400600 800100012001400 160018002000 Specific Capcity (mA

14、h/g) Cycle number(n) lithiationdelithiatioin 24 致 謝 感 謝 國 家 “ 863”高 技 術(shù) 發(fā) 展 計 劃 對 本 項 目的 支 持 (No. 2006AA03Z231). 25Department of Inorganic Nonmetallic MaterialsSchool of Material Science and Engineering,University of Science and Technology Beijing,Beijing, 100083, ChinaEmail: Tel: +86-10-82376837Fax: +86-10-82376837